Mở đầu với cơn ác mộng và sự cắn dứt của Shinku về những gì xảy ra trong trận đấu với Suigintou ở session 01. Tiếp đến là sự xuất hiện của những búp bê còn vắng mặt ở session trước khiến nhiều người phải ra đi và Alice Game giờ mới thực sự bắt đầu.
Câu chuyện nói về Nyaruko, một vị thần hỗn mang bất thể, đã biến mình thành 1 cô gái tóc bạc ngây thơ bình thường.Mahiro Yasaka là 1 học sinh cao trung bình thường, cho đến 1 ngày bình thường kia cậu bị truy đuổi bởi người ngoài hành tinh và được Nyaruko cứu.
Trong tương lai xa, chiến tranh đã hủy diệt toàn bộ Trái đất, chỉ để lại một vùng đất hoang cằn cỗi, nơi nguồn cung cấp nước được kiểm soát bởi tên vua tham lam. Để tìm kiếm một hồ nước đã mất tích từ lâu, cảnh sát trưởng Rao đã nhờ đến sự giúp đỡ của vua quỷ
Một phần bộ phim kể về cậu bé Ayumu bỗng dưng gặp những điều lạ lùng trong kì nghỉ hè của mình tại ngôi làng Tana dân dã – nơi mà lúc nhỏ Ayumu đã từng sống. Tại đây, cậu bé đã gặp một cô gái tên Miku, một người khá là bí ẩn và có vẻ biết rất nhiều điều
Cafe Kuronekotei là một quán cà phê nằm ở một góc của quận 5 của Cố đô. Những cô gái làm việc ở đó là những con búp bê cơ khí tự động (automata), đỉnh cao của công nghệ hiện đại. Chúng được tạo ra để làm vũ khí chiến đấu trong cuộc đại chiến, nhưng chiến tranh giờ đã kết thúc.