Ác quỷ Neuro luôn luôn thèm khát được ăn những bí ẩn. Ở địa ngục không thể nào thỏa mãn được cơn đói đó nên Neuro đã lên thế giới loài người nhằm tìm kiếm những bí ẩn.
The Japanese Ministry of Defense has an anti-paranormal special forces group called the Supernatural Disaster Prevention Office. They are the ones responsible to protect Japanese soil and its people from supernatural and paranormal events. However, things didnt go so well in one of their missions..
Sau khi đánh thức sức mạnh của Huyết Thánh Nữ, Tamaki và các Hộ Thần cuối cùng phong ấn thành công Onikirimaru. Tuy nhiên, cơ thể của Takuma lại bắt đầu thay đổi bởi dòng máu Quỷ Đế chảy trong huyết quản của mình. Trong khi mối quan hệ giữa những Hộ Thần vẫn còn đang căng thẳng, Logus lại tiếp tục hành động.
Ở ranh giới của 2 bờ, có 8 triệu vị thần, linh hồn người chết phục vụ cho Thần Linh, và có vài linh hồn giúp đỡ cho các sinh linh khác. Một cô gái trung học dễ thương tên Hiyori Iki liên tục bị các bạn gái cùng lớp bắt nạt và cô ấy chỉ biết chui vào phòng vệ sinh để khóc
Ngày nọ, Keima nhận được một email mời cậu làm giao ước chinh phục tất cả các cô gái. Cậu chấp nhận vì nghĩ đó chỉ là một là thách thức, và một con quỷ từ địa ngục tên Elcea (tên thường là Elsie) xuất hiện. Cô yêu cầu cậu giúp thu thập các linh hồn chạy trốn ẩn trong mọi người. Thật ngạc nhiên, những linh hồn chỉ trốn trong trái tim của những cô gái, cách duy nhất để bắt chúng là phải chiếm được tình yêu của họ. Sau khi giải thích cho Elsie rằng mình chỉ chinh phục được các cô gái trong games,